近日，武汉大学肖湘衡教授团队在Advanced Functional Materials期刊发表题为“Asymmetric C─C Coupling Induced by a Potential Field Boosts Electrocatalytic CO₂ Reduction to Multi‐Carbon Products”的研究论文。

利用可再生能源将CO₂转化为高价值的多碳产物（如乙醇、乙烯等）不仅有望缓解化石能源枯竭，而且利于推进碳中和目标。铜基材料虽是当前能够高效将CO₂电还原为高附加值C₂₊燃料（尤其是乙烯）的主流金属催化剂，其涉及高反应能垒的C-C偶联步骤且副反应繁多，限制该反应活性和选择性。因此，设计能够实现低能垒CC偶联的反应界面至关重要，然而以往研究多集中于改善疏水性，忽视了表面调控作用与活性位点对中间体的协同作用。

针对这一问题，本研究通过硫醇分子定制电化学界面，并综合运用多种先进表征与理论模拟方法，系统分析了不同晶面/界面的局部微环境，从而揭示了硫醇促进CC偶联的作用机制。本工作的创新性与重要意义总结如下：

1）研究发现，硫醇分子层调控铜基催化剂界面电势场，提高C₂₊产物活性及选择性。

2）在该电势场作用下，富含Cu(100)/(111)界面的铜纳米颗粒表现出高达85.44%的C₂₊选择性，以及优异的乙烯法拉第效率（FE_C2H4=73.79% ± 2.69%），并实现了工业化级电流密度（j_C2H4 = 345.75 mA·cm^-2，总电流1.38 A）。其将CO₂转化为乙烯的性能超越了现有大多数文献报道。

3）结合原位ATRSEIRAS光谱、密度泛函理论及从头算分子动力学计算表明，硫醇诱导的电势场促进了CO₂的吸附及其后续加氢生成*COH，进而推动了CO与*COH中间体之间发生低势垒的非对称偶联反应。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202522128

                                                            （通讯员：胡斯航）