选择性氧化醇类为醛是一种重要的化学合成工艺，其中生成物醛类可以作为香料中添加的化学成分，也是农用化学品和医药中间体的重要组成部分。然而，目前研究的非均相催化剂如钌、金、锰、钴等催化活性较低，选择性较差，在很大程度上限制了其实际应用。钯合金催化剂在苯甲醇氧化反应中具有良好的异相催化性能，因而备受关注。然而，如果其结构和表面得不到精确的调控，催化剂仍然会存在活性低、副产物含量较多的问题。所以，制备高效钯催化剂应用于选择性醇类氧化，并且理解其内在的增强机制变得尤为迫切。

鉴于此，利用一步法在油相中成功合成一系列钯-铅金属间化合物(Pd₃Pb)纳米催化剂，成功解决了传统催化剂效率低、选择性差的问题。通过高分辨透射电子显微镜，X射线光电子谱和红外吸附表征后发现，金属间化合物Pd₃Pb纳米立方块(Pd₃Pb NCs)的表面有优化的Pd-Pd距离，调节了电子结构使其有利于苯甲醇的吸附和苯甲醛的脱附。得益于结构特点，Pd₃Pb NCs/P25的翻转频率(TOF)达到191000 h^-1，选择性提高到了91.0%，表现优于Pd₃Pb纳米粒子(NPs)、Pd₃Pb/Pd NCs(被Pd shell包覆的Pd₃Pb NCs)和Pd NPs。此外，金属间的Pd₃Pb NCs在最初连续的苯甲醇氧化反应周期中表现出了活性的增加，此后没有明显的失活。

该研究工作能够启发设计出更多高性能的结构和表面可控的Pd-基纳米非均相催化剂。

相关论文发表在Nanoscale，DOI：10.1039/c8nr07789d。

通讯员：唐重阳