酸性介质中高稳定性析氧反应（OER）电催化剂的开发制备，对质子交换膜电解槽水分解制氢的产业化应用至关重要。近年来，相关工作证明过渡金属氧化物（TMOs）的电子结构调控可以提升其在酸性反应条件下的OER催化活性，但在此基础上针对TMOs基体材料本身的稳定性增强和相关调控机理的揭示亟待系统研究。
近期，武汉大学肖湘衡教授团队在期刊《Nano Research》上发表了题为“Unraveling the modulation essence of p bands in Co-based oxide stability on acidic oxygen evolution reaction”的研究文章。文章以过渡金属氧化物Co3O4为基体、贵金属Ru为掺杂元素制备了Ru-Co3O4模型材料，讨论了Co3O4基体在酸性介质中的稳定性和相关的增强机理。AIMD模拟和DFT计算表明，Ru原子的引入对于表面O原子p轨道的调制能实现晶格O原子和吸附态O原子的成键活性的钝化，有效抑制晶格氧在反应过程中逸出，从而提高基体材料Co3O4的稳定性；此外，对于催化剂表面金属活性位点的调控能显著降低反应过程中的热力学和动力学势垒，极大的提升了Co3O4的催化稳定性和反应效率。结果表明，低Ru含量的Co3O4在10 mA cm-2的电流密度下的过电位为250 mV，并具有超过100 h的稳定性。 本工作揭示了Co3O4基体材料在酸性介质中的稳定性提升和相关反应活性增强的能带调控机制，为高稳定性酸性OER催化剂的开发提供了有价值的参考。
图1. Ru-Co3O4的OER过程机理研究
文章链接：https://doi.org/10.1007/s12274-024-6593-6
（通讯员：杨雅妃）
